Согласно архивным документам Департамента полиции МВД (РГИА, ф. 1286, оп. 25, д. 1541), проектирование и постройка Даниловского тюремного замка начались в 1864 году. После возведения учреждение выполняло свои функции целый век — вплоть до 1960-х годов. Помимо отбытия наказания, заключённые занимались плотницкими и столярными работами, а также выращивали овощи на огороде. В рамках культурного просвещения для арестантов иногда устраивались театральные спектакли и чтения.
Поскольку Даниловская тюрьма появилась сразу после отмены крепостного права, её узниками были люди низшего сословия и крестьяне, не имевшие средств,
чтобы разумно распорядиться свободой. В замке содержались подследственные и подсудимые, пересыльные и военные, несостоятельные должники и дети арестованных родителей. Число заключённых постоянно менялось. Так, в 1896 году через острог прошли 357 человек, в 1900-м — 225, а через четыре года уже 492. Сидели как мужчины, так и женщины.
На трёх этажах здания умещалось несколько камер (в том числе одиночных), библиотека, аптека, склады, мастерские, квартиры для служащих.
При тюрьме функционировала даже собственная церковь.